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3.4 与传统催化剂的NOx-TPD、NH3-TPD进行高温焙烧对比 16
结 论 18
致 谢 20
参 考 文 献 21
1 绪论
1.1 柴油车尾气NOx的处理
1.1.1 柴油车尾气NOx污染现状
氮氧化物(NOx)是大气中主要的气态污染物，以一氧化氮和二氧化氮为主的氮氧化物是引发酸雨、灰霾、光化学烟雾等环境问题的重要原因。酸雨腐蚀建筑物、同时破坏土壤结构；灰霾影响身体健康，通过呼吸可刺激肺部，甚至长期吸入氮氧化物可能会导致肺部构造改变；光化学烟雾具有特殊气,刺激眼睛,伤害植物,并能使大气能见度降低等。
根据我国环境保护部发布的2012年《中国机动车污染防治年报》显示[1]，柴油车仅仅占我国汽车总数量的18%，而其排放的NOx却占了汽车排放总量的67%，尤其以柴油为燃料的重型载货汽车虽只占我国汽车保有量的5%，但其NOx排放量却占汽车排放总量的48.6%。我国机动车污染越来越严重，现成为大气环境中最紧迫的问题，而柴油车（特别是重型载货汽车）尾气的NOx控制也是迫切需要解决的问题。综上，控制好柴油车尾气NOx的排放量具有重要的意义。
1.1.2 柴油车尾气NOx的处理技术现状
目前，柴油车尾气中的NOx后处理技术主要有NOx选择性催化还原（SCR技术）和NOx贮存-还原（NCR技术）等。其中，SCR技术又根据其还原剂的不同划分为氨类选择性催化还原（NH3-SCR）和碳氢化合物选择催化还原（HC-SCR）。
1.1.2.1 NH3-SCR
该技术在富氧情况下，向烟气中喷入NH3、尿素或其他可以提供NH3的还原剂，再通过催化剂作用进一步选择性的将NOx还原生成N2，以便去除NOx。近些年来，柴油车尾气NOx的净化领域已经成功引入NH3-SCR技术，并且进入实际应用阶段。随着柴油车尾气排放法规的日益严格，NH3-SCR由于在很宽的温度范围内具有优异的NOx去除性能，而被认为是最具有应用前景的柴油车尾气NOx控制技术[2,3]。
NH3-SCR的主要反应化学方程式有：
（标准SCR反应） （1-1）
（快速SCR反应） （1-2）
（快速SCR反应） （1-3）
因柴油车尾气中的NO一般占NOx的90%以上，所以在NH3-SCR过程中（1-1）为发生的主要反应。当NOx中NO和NO2摩尔比为1:1时，主要发生反应（1-3），NOx转化率，尤其是低温条件下的NOx转化率，可以在很大程度上得到提高。但如果NO2比例过高，则多余的NO2需要单独与反应进行消耗，即发生反应（1-2）。
1.1.2.2 HC-SCR
该技术是在富氧情况下，利用HC化合物作为选择性催化剂还原NOx生成N2，进而达到去除NOx的目的[4]。它在柴油车尾气NOx去除方面最大的优势在于其还原剂可以来源于车载燃料，从而使后处理系统相对简单，节省安装空间。由于HC种类多，因此在研究过程中通常要将还原剂与催化剂体系结合，但当前开发出的HC-SCR催化剂仍然存在一些问题，比如NOx转化率低、温度窗口窄、水热稳定性差，容易发生SO2中毒等。
1.1.2.3 NSR
该技术基本设计思路是把NOx储存材料的功能和三效催化剂有机结合起来，通过调节发动机的周期性在富燃和贫燃两种工况下交替运行，达到还原间歇进行和NOx储存的目的，进而高效去除发动机尾气中NOx。NSR技术的开发主要针对轻型柴油车。该技术具有结构简单、NOx去除率高等优势，但同时存在一定问题[5,6]。比如，因为需要周期性营造贫燃和富燃反应气氛，对发动机控制系统要求高，且会损失燃油经济性；尾气中的SO2氧化后会与催化剂NOx储存组分发生反应，生成稳定的硫酸盐化合物，导致催化剂中毒；高温再生会造成催化剂的比表面积降低。
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