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第4章 Aux在O2/CeO2-x(111)表面的吸附 20
4.1计算方法及模型 20
4.2结果与分析 21
4.2.1 Au在CeO2(111)表面的吸附 21
4.2.2 Aux在O2/CeO2-x(111)表面的吸附 22
4.2.2.1 Au2在O2/CeO2-x(111)表面的吸附 23
4.2.2.2 Au3在O2/CeO2-x(111)表面的吸附 24
4.2.2.3 Au4在O2/CeO2-x(111)表面的吸附 25
第5章 全文总结 25致谢 26
参考文献 27
第一章 前言
1.1 开题依据
稀土是一组具有独特性能的稀有元素，它具有可以从57到71的15个斓系元素，还有在电子水平上的可以利用开发的( Sc )和钇(Y)，共计17个元素,在各种工业领域和实验中都发现其在我国所拥有的资源大约占到了41%，约为4300万吨。
其中的各种元素作为催化剂，稀土氧化物，特别是CeO2、La203等，已在许多重要的化学过程中得到广泛应用，如石油化工、机动车尾气净化和有毒有害气体的净化、化石燃料的催化燃烧、烯烃聚合、燃料电池(固体氧化物燃料电池)等。CeO2因其独特的4f电子，具有很好的储放氧功能，近年来在实验和理论上都受到广大研究者的关注。
1.2 文献综述
1.2.1氧化铈简介
Ce作为一种稀土元素，具有独特的4f电子结构，使得氧化铈具有不同于其他氧化物的性能。CeO2是立方晶系的一种，具有独特的萤石晶体结构。氧化铈的结构如下图，每一个铈为8配位，每一个氧为4配位。铈的外层电子结构
灰白色为铈，红色为氧
为4f15d16s2，以Ce4+和Ce3+的氧化态存在，三价铈与四价铈可循环转化。在高温还原或缺氧的条件下，晶格氧就会被释放出来，形成一个氧空位，部分Ce4+被还原成Ce3+，形成具有氧空位的化合物CeO2-x[1]。但是，即使大量氧原子从CeO2晶格中失去，从而形成大量氧空位以后，二氧化铈晶体结构仍然保持不变。当处在富氧或者氧化状态下，Ce3+很快又被氧化成Ce4+，CeO2-x迅速恢复为CeO2[2]。CeO2展现出很强的储/释氧功能，也就解释了CeO2之所以能在催化等领域占据着相当重要的地位的原因。
1.2.2氧化铈的应用
由于氧化铈中存在Ce3+⇌Ce4+ + e，使其具有很好的储放氧的能力，在CO氧化反应、水汽转化反应、氯代烃燃烧反应等方面具有广泛的应用。
1.2.2.1 在汽车尾气净化中的应用
随着社会的发展，汽车产量讯增，汽车排放的尾气严重污染了大气的环境，大部分文献记录的研究工作主要集中在研究材料中单个氧空位和两个4f电子局域的结构。第一性原理计算也被广泛应用并且在这个领域的一些程序也被开发出来。特别是4f电子被提出分配到两个铈离子的空缺。虽然许多有趣的实验和理论结果已获得，但是很少有关CeO2在应用方面的特性被确定。具体来说，以下问题仍然有待解决。尽管众所周知，氧空位上存在的两个多余的电子被定位在铈4f轨道上，但是在系统中它们是如何被分配的还尚未知晓。
由于二氧化铈的一些重要特性如氧空位的结构，氧空位的分散，二氧化铈的反应都与电子的分布有关，所以这是一个基本问题。换句话说，为了获得洞察二氧化铈和它们的应用中，人们必须了解系统的电子结构。在分布上的物理根源是什么这样的问题还有待解答。4f电子的分布与二氧化铈的表面反应之间的关系同样还不清楚。在目前的研究工作中，为了找出这些问题的答案，我们对二氧化铈111表面的单个氧空位的几何结构和电子结构进行了一个彻底的调查。由于文献中涉及到的松弛效应，我们用一个更大的表面模型进行密度泛函理论DFT + U的计算。
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