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    摘要本文探究了WO3掺杂对CeO2/TiO2催化剂NH3-SCR活性的影响机制。WO3掺杂显著提高了CeO2/TiO2催化剂低温段的SCR反应活性。反应物单独氧化和程序升温脱附研究显示,WO3掺杂提高了CeO2/TiO2催化剂高温段的NH3氧化能力和低温段吸附NOx的能力。已有研究表明,催化剂表面SCR反应过程服从Eley-Rideal机制和Langmuir-Hinshelwood机制。本文通过构建稳态动力学模型,得到反应速率常数kSCR-ER和kSCR-LH,并通过反应动力学研究发现,WO3掺杂同时提高了CeO2/TiO2催化剂低温段的kSCR-ER和kSCR-LH,说明WO3掺杂后,NO通过E-R机制和L-H机制还原成N2的过程均得到促进。因此,WO3掺杂提高了CeO2/TiO2催化剂低温段的SCR活性。26401
    关键词  SCR活性  C-O反应速率  快速SCR反应  稳态动力学
    毕业论文设计说明书外文摘要
    Title    Effect of WO3 doping on CeO2/TiO2 catalyst for NH3-SCR
    Abstract
    The effect of WO3 doping on CeO2/TiO2 catalyst for NH3-SCR was investigated in this study. WO3 doping on CeO2/TiO2 catalyst significantly improved the activity of SCR reaction at low-temperature. According to the separated oxidation experiment and the Temperature Programmed Desorption experiment, WO3 doping on CeO2/TiO2 catalyst increased both the ability of NH3 oxidation at high-temperature and the ability of NOx adsorption at low-temperature. Resent research showed that the SCR reaction followed the Eley-Rideal mechanism and the Langmuir-Hinshelwood mechanism. The model of steady-state kinetic was introduced into this study, and the reaction rate constants of E-R and L-H were attained. According to the steady-state kinetic study, after doping WO3 on CeO2/TiO2, the rate constants of E-R and L-H at low-temperature were both increased, which indicated that the process of the reduction from NO to N2 through E-R mechanism and L-H mechanism were both increased. Therefore, the activity of SCR reaction on CeO2/TiO2 was promoted by WO3.
    Keywords  Activity of SCR reaction  Rate of C-O reaction  Fast-SCR reaction  Steady-state kinetic study
     目   次
    1     引言    1
    1.1  氮氧化物的来源    1
    1.2  氮氧化物的危害    1
    1.3  氮氧化物控制技术    1
    1.4  V2O5-WO3/TiO2催化剂和CeO2-WO3/TiO2催化剂    2
    1.5  研究课题的目的和意义    3
    2  实验部分    5
    2.1  实验仪器与药品    5
    2.2  CeO2-WO3/TiO2催化剂的制备    6
    2.3  催化剂活性评价    6
    2.4  催化剂表征    7
    2.5  NO浓度变化稳态动力学    8
    3  实验结果    10
    3.1  催化剂活性    10
    3.2  XRD    11
    3.3  TPD    11
    3.4  NH3和NO单独氧化    13
    3.5  NO变化稳定动力学    14
    4  讨论    17
    4.1  反应机理    17
    4.2  动力学研究    18
    结  论    21
    致  谢    22
    参考文献    23
    1  引言
    1.1  氮氧化物的来源
    近年来,大气污染已经成为一个突出的环境问题,而氮氧化物(NOx)作为大气中主要污染物更是引起了人们的广泛关注。NOx主要包括N2O、NO、NO2、N2O3、N2O4、N2O5等,其来源可以分为自然污染源和人为污染源。自然污染源主要指雷电、固氮菌固氮作用等自然现象,年氮氧化物生成量约5×108 t;人为污染源主要指工业生产等人类活动,年氮氧化物生成量约为5×107 t。人类活动所产生的NOx中90%以上来自于燃料燃烧,其次来自化工生产中的炸药生产、硝酸生产等[1,2]。据不完全统计,每年全世界氮氧化物总排放量(包括自然形成的NOx)约为6000万吨[3],我国的氮氧化物总排放量在其中占有很大比例,而且增长迅速:2005年我国的氮氧化物排放量约为1850万吨,2010年排放量已经增至2576万吨。
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