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摘要：近年来，化学修饰电极由于简单、快速、灵敏、易于实现微型化等特点，被广泛应用于电活性小分子的分析测定。本文以胆碱共价修饰玻碳电极为基底，设计组装功能化的石墨烯，制备了一种新颖的电化学传感器，并考察了其催化性质和应用价值。场发射扫描电子显微镜显示，胆碱修饰玻碳电极是组装石墨烯的良好基底。通过该方法制备的化学修饰电极对亚硝酸盐具有显著的催化作用，可大大提高灵敏度，并降低过电位。在优化的实验条件下，该方法可应用于亚硝酸盐的定量测定，线性范围是1.3 × 10-6 ~ 1.2 × 10-4 mol L-1，检出限是3.45×10-6 mol L-1。此外，通过该方法构建的修饰电极具有准确度高、灵敏度高、选择性好、抗干扰能力强等优点。26523
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毕业论文关键词：化学修饰电极、胆碱、石墨烯、传感器、亚硝酸盐
Construction of Graphene/Choline Modified Electrode for Electrochemical Detection of Nitrite
Abstract: In recent years, electrochemical modified electrodes were broadly applied to the detection of many electroactive species due to their attractive properties of convenience, speediness, inexpensive and miniaturization. In this work, an effective electrochemical sensor was constructed for the sensitive detection of nitrite based on the asseembly of graphene on the surface of choline modified glassy carbon electrode (GCE). Field emission scanning electron microscope (FE-SEM) results demonstrated that graphene was uniformly distributed on the surface of choline modified GCE with a favorable status, indicating that choline could afford a applicable proping substratum for the construction of graphene. Electrochemical experiments have shown that the resulting graphene/choline/GCE exhibited excellent electrocatalytic activity towards the oxidation of nitrite. Under the optimum conditions, the linear range for the detection of nitrite was 1.3 × 10-6 ~ 1.2 × 10-4 mol L-1, and the detection limit was 3.45×10-6 mol L-1. Moreover, the proposed electrode exhibited good performances of superb electrode activity, great surficial area, outstanding antifouling nature, and excellent electron transfer kinetics.
Keywords: Chemical modified electrodes; choline; graphene; sensor; nitrite
前言
亚硝酸盐能够和次级胺产生反应，在人体的胃内产生“三致”的亚硝胺[1]，或被人体吸收后和血红素产生反应，削弱血液运氧能力。产生高铁血红蛋白症。同时亚硝酸盐还能使人类患上消化道癌[2-4]。研究表明人体摄入0.3-0.5 g亚硝酸盐就可引起中毒[5,6]。因此亚硝酸盐的定量测定在环境处理和食品安全方面非常重要。
胆碱(Choline)为人体及动物组织中卵磷脂和神经鞘磷脂的组成部分[7]，是哺乳动物的中枢神经系统极为重要的神经递质—乙酰胆碱的前驱体[8,9]，在临床检验中，胆碱被用作如帕金森氏症和阿尔茨海默氏病脑组织胆碱功能活性的标志性物质[10-12]。胆碱极好地固定在电极表面，除了能够极大地提高电极的比表面积与电子传递动力学[13-15]，同时还将使此电极拥有很高的电催化活性和较宽泛的电位窗口等优良特性[16]。
石墨烯特有的结构决定了其独特的电子学性能。单层石墨烯里，每一个碳原子提供一个未成键的电子。这些电子能够在晶体里自由移动，造就了石墨烯优异的导电性能，石墨烯里的电子传导速率是8×105 ms-1，比一般的半导体的电子传导速率大得多[17]。利用石墨烯独特的电学特性，Heersche[18]等人用两个电极连接石墨烯，可以观测到有超电流通过，表明石墨烯具有超导特性[19]。
目前，胆碱构建电化学传感器作为一种新技术已有报道[20-23]，但其抗干扰性较差、可使用时间短等缺陷，使此传感器在实际生活检测中受到较大的限制[24]。石墨烯具有高导电性、高电子传导能力、超大的比表面积及优异的电催化活性等物理化学性质，使其在电分析化学中得到了广泛的应用[25,26]，因此石墨烯和胆碱协同使用，能够弥补单独使用胆碱的缺点，表现强烈的催化作用。