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    摘  要:本文以十优尔烷基三甲基溴化铵(CTAB)为表面活性剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,硝酸铜和稀土的氧化物或盐为原料,利用水热合成法合成稀土-Cu-MCM-41介孔分子筛。利用X-射线衍射(XRD)对稀土-Cu-MCM-41的微观结构进行表征。研究结果表明:掺杂了Nd、Sm离子后的Cu-MCM-41分子筛的有序性增强,结晶度提高;相反,掺杂了Ce、Gd离子后的Cu-MCM-41分子筛的有序性、结晶度减弱;稀土金属在Cu-MCM-41以非结晶态存在,且高度分散。稀土金属的掺杂同时也提高了Cu物种的分散度,还使Cu-MCM-41介孔分子筛的晶面间距增大。33780
    毕业论文关键词:稀土金属;MCM-41;水热合成;结构
    The Effect of Introduction of Rare Earth Metals on the Structure of Mesoporous Molecular Sieve Cu-MCM 
    Abstract:Using cetyltrimethylammonium bromide(CTAB) as template,tetraethyl orthosilicate(TEOS)as silica source,Cupricnitrate and rare earth oxides or salts as raw materials,mesoporous molecular sieve containing Cu and rare earth metals has been synthesized by the hydrothermal method.The structure of samples was characterized by the mean of X-ray power diffraction.The results shown that the ordering and the crystallinity of Cu-MCM-41 were improved after doping Sm and Nd elemen;on the contrary,the ordering and the crystallinity of Cu-MCM-41 were weakened after doping Ce and Gd element.The rare earth metals in Cu-MCM-41 are in amorphous state and highly dispersed.The doping of rare earth metals also improved the dispersion of Cu element,and increased the crystalline interplanar spacing of mesoporous molecular sieves.
    Key Words:Rare earth metal;Mesoporous molecular sieve MCM-41;Hydrothermalsynthesis;Structure
    目    录

    摘  要    1
    引  言    2
    1 实验    3
    1.1 试剂和仪器    4
    1.2 实验步骤    4
    1.2.1 制备Cu-MCM-41    4
    1.2.1 制备稀土-Cu-MCM-41    5
    1.2.2 样品的表征    5
    2 结果与讨论    6
    2.1 各样品的小角度XRD谱图分析    6
    2.2 各样品的大角度XRD谱图分析    7
    3 结  论    8
    参考文献    8
    致  谢    10
    稀土金属的引入对介孔分子筛Cu-MCM结构的影响
    引 言
    自从1992年Mobil公司的研究人员成功地合成介孔分子筛以来[1],其由于具有极大的工业催化和环境保护等应用价值[2],从而引起科学家们的高度重视。特别是MCM-41介孔分子筛,其所具有的规则大孔道,为许多大烃类分子进行烷基化、异构化、石油氢化裂解等催化反应提供了理想场所[3]。因此,介孔材料的研究和开发对理论研究和实际生产应用均有显著意义[4]。MCM-41介孔分子筛主要的合成方法有水热合成法[5]、微波辐射合成法[6]、室温酸性合成法[7]等。在实际工作中,研究者常用水热合成法合成介孔分子筛[8]。
    纯硅MCM-41介孔分子筛的离子交换能力比较弱[9],酸的强度及酸的含量较低,不具备催化氧化反应的能力[10],且水热稳定性及热稳定性差[11],因此在实际中人们大多对MCM-41介孔分子筛进行改性以提高其性能[12]。MCM-41介孔分子筛的改性一般在以下几个方面进行:1、MCM-41介孔分子筛的增孔改性[13];2、MCM-41介孔分子筛的金属改性[14];3、MCM-41介孔分子筛的固体杂多酸改性[15]。MCM-41分子筛的金属改性是比较常见改性手段,即MCM-41分子筛在形成骨架或晶化过程中,通过同晶取代的方法或水热合成法将金属杂原子(Al,Ti,Cu,Zr,Cr,Fe等)嵌入分子筛骨架中,进而改善MCM-41分子筛的性能,如能使其骨架更稳定、表面缺陷度降低、离子交换性能及选择催化能力得到增强等[16]。已有很多文献报道了研究者成功地对MCM-41分子筛进行金属改性,例如蒋斯扬等[17]在室温下成功合成出结构较规整、Zn含量高达23.0%的Zn-MCM-41,且在苯羟基化反应中展现出较好的催化性能。朱海燕等[16]直接通过水热合成法合成出不同Cu含量的Cu-MCM-41,在对其进行高温加热还原后,仍具有良好的优尔方相介孔结构。
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