焙烧温度对Cu-SBA-15催化性能的影响

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摘要：本文以水热法合成了掺杂型的Cu-SBA-15介孔分子筛，采用XRD、TG-DSC对样品进行表征，并在选择性催化氧化二甲氧基甲烷（DMM）合成碳酸二甲酯（DMC）的过程中评价了其催化性能。研究结果表明：在焙烧脱除模板剂的过程中，当温度大于350 °C时，模板剂基本完全脱除。当焙烧温度过高或过低时所合成的Cu-SBA-15对催化氧化DMM合成DMC的催化效果均不理想，而最佳的焙烧温度为350 °C。48737

毕业论文关键词：Cu-SBA-15；焙烧温度；二甲氧基甲烷；碳酸二甲酯

Influence of Calcination Temperature on Cu-SBA-15 Catalytic Properties

Abstract: In this paper, the doped Cu-SBA-15 mesoporous molecular sieves were synthesized by hydrothermal method, the samples were characterized by using XRD and TG -DSC, and the catalytic properties of Cu-SBA-15 was studied on the basis of synthesis of dimethyl carbonate (DMC) from selective Oxidation dimethoxy methane (DMM). The results showed that the template was completely removed when the calcination temperature is higher than 350 °C. The catalytic performance of Cu-SBA-15 from selective Oxidation DMM was not ideal when the calcination temperature was too high or too low, and the optimum calcination temperature was 350 °C.

Key Words: Cu-SBA-15; Calcination temperature; Dimethoxy methane; Dimethyl carbonate

摘要 1

引言 1

1 实验部分 2

1.1 试剂及仪器 2

1.2 实验步骤 3

1.3 样品的表征 4

2 结果与讨论 4

2.1 各样品的大角XRD谱图分析 4

2.2 Cu-SBA-15的热重-差热分析 5

2.3 催化剂活性评价 6

3 结论 7

参考文献 7

致谢 9

焙烧温度对Cu-SBA-15催化性能的影响引言

按照国际IUPAC的规定，根据分子筛孔径的大小可将其分为大孔分子筛（大于50 nm）、介孔分子筛（中孔分子筛）（介于2.0 nm-50 nm之间）和微孔分子筛（小于2.0 nm）。介孔分子筛具有较大的比表面积、规整的三维孔道结构、较大的吸附容量等优良特性[1,2]。

由于介孔分子筛特殊的结构特点，而被广泛应用于催化领域，成为众多科学工作者研究的热点。目前，已经广泛应用的介孔分子筛有MCM-41、MCM-48、SBA-15、SBA-16等[3]。SBA-15是一种新型的纯硅型介孔分子筛，它与MCM-41分子筛相比孔

径较大（5～30 nm）、孔壁较厚（3.1～6.4 nm）、水热稳定性较高以及长程有序的六方孔道结构[4]。SBA-15已被广泛应用于分离[5]、催化[6]、吸附[7]、生物医药[8,9]等许多领域，吸引了众多分子筛研究者的兴趣。

纯硅型介孔分子筛由于结构中缺少活性位点而使其催化活性较低[10,11]，在纯硅型介孔分子筛框架中引入其他元素对于提高其催化活性非常重要[12,13]。已有相关文献报道了在SBA-15介孔分子筛中高度分散Cu物种将对特定的催化反应产生较好的催化作用，如Cu-SBA-15催化4-硝基苯酚的氧化反应[14]、催化苯甲醇氧化制苯甲醛[15]、环己烷的催化氧化反应[16]等。而该催化剂也应用于催化氧化二甲氧基甲烷（DMM）合成碳酸二甲酯（DMC），但在该类催化反应中，在已有的文献报道中并未发现研究焙烧温度对该催化剂催化性能的影响。由于焙烧温度是此类催化剂制备过程中的一个重要因素，所以本文拟采用不同的焙烧温度制备一系列的Cu-SBA-15介孔分子筛，并应用于催化氧化DMM合DMC。根据气相色谱的测定结果计算DMM的转化率和DMC的选择性，探究焙烧温度对介孔分子筛的结构及催化性能的影响。