CuO/SBA-15的制备及催化性能研究

菜单

摘要：本文采用浸渍法和一步掺杂法分别合成了含Cu物种的SBA-15催化剂，通过X射线粉末衍射仪（XRD）对样品进行了表征，并考察了其对催化氧化二甲氧基甲烷（DMM）合成碳酸二甲酯（DMC）的催化性能的影响。结果表明，Cu2O不是该反应体系的有效活性组分，有效活性组分是Cu-O-Si-O。此外，当SBA-15表面的Si–OH比较丰富时，有利于其与Cu物种之间的强相互作用，形成Cu-O-Si-O，它可以抑制Cu物种的迁移，使活性组分在SBA-15载体上高度分散，从而提高催化剂的催化活性。49758

毕业论文关键词：SBA-15；Cu物种；活性组分

Preparation and Catalytic Performance of CuO/SBA-15 Catalyst

Abstract: In this paper, SBA – 15 catalysts containing Cu species were synthesized by impregnation or one step doping method, respectively. The samples were characterized by X-ray powder diffraction (XRD) and the influence of the catalytic performance of the above catalysts in synthesis of dimethyl carbonate (DMC) from selective oxidation dimethoxy methane (DMM) were studied. The results showed that Cu2O was not effective active component of the reaction and when Si-OH on the surface of SBA-15 was relatively rich, which was conducive to formation Cu-O-Si-O through strong interaction between Si-OH with Cu species, and which inhibited the migration of Cu species, made the active component highly fragmented on the SBA-15 and thus improved the catalytic activity of the catalyst.

Key Words: SBA-15; Cu species; Active component

摘要 1

引言 1

1实验部分 2

1.1 仪器与试剂 3

1.2 催化剂的制备 3

1.3 催化剂的活性评价 4

1.4 反应液各组分的分析 5

1.5 催化剂的表征 5

2 结果与讨论 5

2.1 催化剂的结构分析 5

2.2 不同催化剂对DMM的催化氧化反应的影响 6

3 结论 8

参考文献 9

致谢 11

CuO/SBA-15的制备及催化性能研究

引言

碳酸二甲酯（Dimethyl Carbonate，DMC）分子式为CH3O-CO-OCH3，是一种无色透明、用途广泛而且毒性很低的环保型化学品，其分子中因含有甲基、甲氧基、羰基和甲氧基羰基等官能团而具有较好的反应活性[1]。所以，DMC的用途非常广泛：可作为羰基化试剂和甲基化试剂，另外，DMC还可用于涂料溶剂及医药行业溶媒中的低毒溶剂[2]、清洁剂、表面活性剂和柔软剂的添加剂等[3]，因此DMC的合成研究已经受到人们的广泛关注并且成为目前研究的热点。目前主要用光气法、甲醇氧化羰化法、酯交换法、甲醇-二氧化碳合成法和尿素醇解法等方法来合成DMC。由于光气剧毒，运输不方便且反应副产物中的氯化氢对设备具有较强的腐蚀性，光气法已被淘汰[4]，而其它合成方法也都有各自的不足：如甲醇氧化羰化法使用了有毒的、易燃易爆的CO为原料[5]；酯交换法的条件虽然相对温和、原料毒性相对较小，但原料的成本过高，存在产品分离的困难[6]；甲醇-二氧化碳合成法可简化生产过程、降低生产成本，但CO2的高热力学稳定性和动力学惰性等因素使DMC的收率极低；尿素醇解法使用尿素和甲醇作为原料，反应过程无水生成，避免了甲醇-DMC-水这个复杂体系的分离问题，但在合成DMC中存在催化剂活性不高、寿命太短等缺点[7]。这些方法都不利于工业的生产，因此，开发一种新的合成方法就显得尤为重要。