摘要:在本论文中,我们利用含氮多齿配体1-(1H-1,2,4-三唑基甲基)-3,5-双(4-吡啶基)-1,2,4-三唑(简写为4,4'-tmbpt)作为配体,以Keggin型多金属氧酸盐阴离子[SiW12O40]4-和[PW12O40]3-作为无机建筑单元,与Cu(II)离子在水热条件下自组装,得到了两个多酸基配位聚合物[Cu2(4,4'-tmbpt)2(SiW12O40)(H2O)4]•13.5H2O (1) 和[Cu(4,4'-Htmbpt)(4,4'-tmbpt)(PW12O40)(H2O)2]•7H2O (2)。用单晶X-射线衍射分析确定了这两个化合物的晶体结构。用多种手段对这两个化合物进行了表征。化合物1具有三维(3D)超分子结构。化合物2拥有1D → 3D的插指结构。另外,我们还研究了这两个化合物的光学带隙。化合物1和2的带隙值分别是3.54和2.71 eV,表明这两种物质是潜在的半导体材料。57561

毕业论文关键词:配位聚合物,多金属氧酸盐,光学带隙

Abstract: In this thesis, two polyoxometalate-based coordination polymers [Cu2(4,4'-tmbpt)2(SiW12O40)(H2O)4]•13.5H2O (1) and [Cu(4,4'-Htmbpt)(4,4'-tmbpt)(PW12O40)(H2O)2]•7H2O (2) have been obtained under hydrothermal conditions by self-assembly of Cu(II) ion, multidentate N-donor ligand 1-((1H-1,2,4-triazol-1-yl)methyl)-3,5-bis(4-pyridyl)-1,2,4-triazole (4,4'-tmbpt) and Keggin-type polyoxometalate anions [SiW12O40]4- and [PW12O40]3-, where 4,4'-tmbpt act as organic liangds, and polyoxometalate anions behave as inorganic building blocks. The crystal structures of the two compounds were determined by single crystal X-ray diffraction analyses, and further characterized by several means. Compound 1 has a 3D supramolecular architecture. Compound 2 possesses a 1D → 3D interdigitated architecture. Moreover, the band gaps of the two compounds have been studied. The band gaps of compounds 1 and 2 are 3.54 and 2.71 eV, respectively, which indicates that the two compounds may be potential semiconductor materials.

Keywords: coordination polymer, polyoxometalate, optical band gap

目录

1  前言 3

1.1  配位聚合物概述 3

1.2  多金属氧酸盐概述 3

1.3  多酸基配位聚合物的应用 3

1.4  立题思想 6

2  实验部分 7

2.1  仪器和试剂 7

2.2  配合物的合成 7

2.3  X-射线晶体学 7

3  结果与讨论 8

3.1  配合物的晶体结构分析 8

3.2  配合物的粉末X-射线衍射分析 14

3.3  配合物的热重分析 14

3.4  配合物的光学带隙 15

结  论 16

参考文献 17

致 谢 19

1  前言

1.1  配位聚合物概述

配位化学起源于1983年,Alfred Werner在描述八面体过渡金属化合物时,阐述了“复盐”的配位数分配和氧化态的依据,从而大大拓展了无机化学的研究领域。艾尔弗雷德沃纳因为创立了“配位理论”而获得了1913年的诺贝尔化学奖[1,2]。70年代以来,随着现代结构化学理论和现代物理实验方法的推广,配位化学得到了快速的发展,其主要研究对象是配位聚合物。配位聚合物指的是以接受不定域电子或孤对电子的金属离子和能够给出不定域电子或孤对电子的分子或离子连接体作为基础的构筑单元,通过配位键或弱的化学键相互作用(范德华力、氢键、π-π相互作用等)连接而成的一维(1D)、二维或三维周期性的网络结构。因为有机配体和中间金属或金属簇通过自组装合成配位聚合物,而有机配体和中心金属及金属簇种类繁多,因此配位聚合物具有迷人的结构多样性和可控性,并在气体吸附和分离、离子交换、磁性、药物运载、催化和非线性光学等许多领域都有潜在的应用。

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