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致  谢 25

1  引言

由于有机化工产品在工业生产中的广泛应用,有机污染物的排放量与日剧增,正在从安全层次威胁着人类的生存和发展。对硝基苯胺是江苏淮安的重要化工原料,它的毒性比苯胺强,能引起血液中毒以及皮炎等症,属于我国水污染控制中的优先控制污染物[1]。目前,对硝基苯胺废水治理的方法主要有萃取法、氧化还原法、生物法等[2],但这些方法在实际应用中由于效率低,或者成本过高,许多厂家对对硝基苯胺废水只进行了简单处理就排放到环境中[3],根本不能彻底清除其影响。半导体光催化氧化技术是国际上最受关注、应用潜力最大的水处理技术,特别在有机污染物深度治理方面有着广阔的前景[4-5]。但经过近半个世纪的研究,光催化技术并没有在实际运用中发挥重要作用,主要科学问题在于作为光催化氧化处理技术核心——光催化剂,其吸光波长范围窄(只能利用紫外光)、量子效率低,吸附性能差,难以分离、回收再利用,以及运行成本高,一直是该技术发展的瓶颈。为此,本文将利用地方优势资源——凹凸棒土,以其为基体构筑一种高效、环保,且能有效利用太阳光处理有机污染物的新型结构、多功能复合的磁分离型凹凸棒土基光催化剂。论文网

凹凸棒土(缩写为ATT)是江苏淮安盱眙的特色资源,它是一种晶质水合镁铝硅酸盐矿物,具有独特层链状结构,层板表面富含羟基而带负电荷(如图1所示);具有比表面积大、悬浮性高、化学稳定性好、吸附能力强等特征,而且无毒、无害,是一种环境友好材料,在化工、环境保护、建筑业、农业以及食品等行业领域有着广泛应用[6-7]。

凹凸棒土结构示意图及其应用

图1 凹凸棒土结构示意图及其应用

由于只有被吸附到催化剂表面的有机物才能被光生空穴氧化、电子受体被光生电子还原,最终矿化为CO2、H2O等无机小分子,因此催化剂对污染物的吸附性能直接影响其光催化活性。由于凹凸棒土具有优异的吸附性能和载体性能,研究者们将TiO2有效负载于凹凸棒土表面[8-10,13-14],在充分发挥凹凸棒土的吸附性能的同时,实现对二硫化碳[8]、苯酚[9]、酸性品红[10]等有机污染物的深度降解。但由于TiO2本身禁带宽度较大(3.2eV),只对波长λ≤387.5nm的紫外光响应,而且量子效率低、光生电子和空穴容易复合。因此,需要对TiO2进行复合改性,以提高其量子效率、拓展吸收光谱范围[11-12]。

铁氧混合化合物(以表示FexOy)为一定比例Fe3O4、Fe2O3的混合物,既具有较好的磁性(Fe3O4),又具有一定的光催化活性(Fe2O3  Eg=2.2eV);而且相对于纯相Fe3O4 [16-17],FexOy的合成条件更为简单、环境友好。如果以FexOy作为TiO2的磁核,那么在获得磁分离特性的同时,FexOy中的Fe2O3可以对TiO2的能带结构进行调节,提高光生电子和空穴间的分离率,有望获得高效磁分离型可见光催化剂。考虑到单纯FexOy的密度大、比表面积小,如果将FexOy、TiO2高效负载于凹凸棒土表面,一方面可降低TiO2对FexOy磁核的屏蔽作用,提高 TiO2的光利用效率;另一方面,嵌入凹凸棒土层链结构中的FexOy,由于凹凸棒土中的硅酸盐层板(SiO32-)可以参与形成Ti-O-Si键,可有效削弱磁核(Fe3O4)与TiO2之间相互作用[15],实现磁性与光催化降解特性高效耦合。

初步研究表明,ATT-TiO2-FexOy具有较好的分散性、磁分离特性,对有机物具有较好的可见光降解能力[18]。但是其循环使用效果不太理想,可能由于ATT-TiO2与FexOy之间的结合力较差,在使用过程中容易脱落,导致光催化能力下降。另外,由于TiO2能隙较大,FexOy对其能带的调节能力不足,需调节FexOy组成,或引入第三项进一步改善其性能。 

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