在环境保护方面,ZSM-5 分子筛同样得到了相当广泛的应用,如 H2S 的脱 除,这些合成的工艺流程如下描述:

 

 

王国庆等[9]对沸石分子筛诸如 ZSM-5 型的吸附性能进行了广泛的研究,研 究表明其对动态较低浓度的气体有非常高的脱除率,即易处理室内低含量的有 机气体。邱广敏等[10]运用模型簇法和密度泛函理论对 H2S 以及 ZSM-5 沸石分子 筛之间的相互作用进行了研究。结果表明利用 HZSM-5 微型沸石分子筛吸附, 几乎是脱除 H2S 的一个非常好的措施,并且 HZSM-5 微型沸石分子筛中的硅羟 基以及羟基可以与 H2S 中的硫发生氢键作用,生成不同强度以及结构的络合物。 在一定条件下,吸附过程是可逆的。

1.2 Fe-ZSM-5 的合成及催化性能研究

 

1.2.1 Fe-ZSM-5 的合成方法

 

(1)水热合成法 王学勤等[11]用水玻璃和氢氧化钠以及硫酸铝为初始原料,并用正丁胺作为

模板剂,通过使温度、碱金属盐的量以及晶化时间做出一定的改变来调节分子 筛的颗粒大小,并同时解决了纳米分子筛 ZSM-5 与原液分离的难度,该技术实 现了产业化。Schmidt 等[12]提出一种限定空间合成纳米 ZSM-5 的方法,即将硅 酸乙酯、氢氧化钠、四丙基氢氧化铵、氨水以及硫酸铝混合后,以使其浸渍到 炭黑的多孔中,并在 180℃下晶化 4h。这时沸石晶体在炭孔道内增长。待晶化 结束后,然后在 550℃下煅烧 10h,目的是去除模板剂。同时在与硝酸铵交换后, 在 500℃下煅烧 16h 以去除多孔炭黑。到目前为止,用这个方法合成的沸石颗 粒的大小范围较宽,而且形状大小分布不一。KimS 等[13]将乙醇、四丙基氢氧 化铵、水、硅酸乙酯和异丙醇铝等原料混合后,然后通过浸渍法使其到达以胶 状炭为模板剂的上面,最后在 180℃晶化 48h,再在 570℃煅烧 8h 以去除胶状 炭,合成出均一晶粒尺寸为 13nm、22nm、42nm 和 90nm 的 ZSM-5[14]。

(2)清液合成法

Verduijn 等[15]用四丙基氢氧化铵、氨水、硅溶液以及硫酸铝原料,应用清 液合成法制备出纳米 ZSM-5。并且将硅溶液和硫酸铝慢慢加入到沸腾的四丙基 氢氧化铵溶液中,并且在回流的条件下匀速搅拌 10min,可以获得清液,然后 冷却至常温,最后将将清液放在配有回流装置的蒸馏瓶中,在 80℃下回流数小 时。这种方法的特点即是在静态和常压的条件下所获得的纳米 ZSM-5,但晶体

 

 

颗粒的尺寸大小不均一。

Van Grieken 等[16]研究人员对清液合成的方法作了许多改进,并将已得到的 清液晶化数小时,这就可以得到纳米 ZSM-5。同时,这些人并用四丙基氢氧化 铵、硅酸乙酯、氨水以及硫酸铝作为原料来制备纳米 ZSM-5。并且将硫酸铝和 四丙基氢氧化铵二者的水溶液在 0℃下搅拌的同时慢慢混合,最后得到清液。 再将硅酸乙酯加入此清液,并且在室温下搅拌水解。在水解彻底后,于 80℃除 去水和醇。最后,将此在 170℃下晶化数小时得到纳米 ZSM-5。文献综述

(3)FeCl3 化学气相沉积法

Sachtler[17]等提出的 FeCl3 化学气相沉积法(CVD),首先 H-ZSM-5 被放置 在流式反应器且在通入氮气 923K 环境下进行煅烧为了去除吸附在表面残留的 水。煅烧过的 H-ZSM-5 隔绝空气转移到手套箱,并且混合搅拌。当其仍在手套 箱中时,我们把混合物放置到一个密封反应器里,将反应器移出手套箱并放置 于一炉中。H-ZSM-5 和 FeCl3 都要在氮气中以 5K 每分钟的速度加热到 923K, 并且维持在这个温度下 2.5 小时。此时,FeCl3 升华成 H-ZSM-5 的空腔,并且它 与酸中心发生化学反应。Krishna 等人[18]提出高温(937K)升华比低温(593K) 更能使氮气还原活性 NO。我们将负载样品冷却到室温,并用去离子水清洗两 遍达到用氢氧根离子取代氯离子的目的,并且在 383K 下干燥。最后,样品在 923K 下通入 20%的 O2 或 N2 干燥 5 小时。

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