3。3  吸附选择性 15

3。4  吸附热力学 16

3。5  比表面积对吸附量的影响 18

结论 19

参考文献 20

致谢 25

1  引言

含有CO2的酸性天然气具有腐蚀性并会造成大气污染[1]，从天然气中分离和回收CO2具有重大意义。目前，减少CO2排放的两种重要途径是碳捕获和封存路线以及发展可再生能源。然而无论何种途径，CO2分离和捕集均为关键技术。吸附法因其能耗低、操作简单与吸附剂可再生等优点，成为一种广泛关注和研究的方法，而吸附法的核心指标是吸附剂性能。常用固体吸附剂主要有沸石分子筛[2-4]、多孔碳[5]、介孔材料[6-7]、新型金属有机框架（MOFs）[8]、共价有机框架（COFs）[9]等，研究表明MFI沸石作为一种高效吸附剂广泛应用于CO2分离和补集[10]，最有工业应用前景的仍然是沸石分子筛。

1。1  沸石分子筛

        沸石分子筛是结晶铝硅酸金属盐的水合物，它由四面体TO4（T为Si、Al或P等原子）之间经过共享顶点而构成的有序孔结构和骨架的无机晶体[11]，其化学式表示如下：

Mx/n[(AlO2)x(SiO2)y]·wH2O论文网

式中M是价态为n的阳离子，x和y是单胞中四面体的总数，w是每个晶胞中含有的水分子个数。沸石分子筛最主要特性是具有均匀孔道结构，包括孔道大小和数目、窗口形状和孔壁厚度等[12,13]，而孔道尺寸又是分子筛骨架结构中最重要特性——只有尺寸小于分子筛孔道的分子，才能在孔壁内无拘束的扩散[14]。分子筛晶体由孔道和笼构成，分子筛类型如表1所示。

表1  分子筛分类（按孔或通道体系大小）

Types Members ring Pores (Ǻ) Examples

Small pores 6 or 8 4 LTA， MER， ITE

Medium pores 10 5。5 MFI， MEL， FER

Large pores 12 7 FAU， BEA， LTL

Dual pores 12/8 or 10/8 7/4 or 5。5/4 MOR， STI，WEI

沸石分子筛是由一系列不规则孔道而构成的具有特殊性质的多孔材料，其优点有：良好的水热稳定性和酸度；较大的表面积与吸附容量；分子筛孔径、硅铝比(Si/Al) 可调；对气体混合物选择性高；加工过程中无污染、再生简单等[15,16]。沸石是一种典型的二氧化碳吸附剂，对二氧化碳具有显著的吸附能力，沸石对温度和湿度非常敏感，它限制了沸石在气体吸附中的广泛应用。除了沸石，可调孔隙2～50 nm的介孔材料也具有强大的二氧化碳吸附能力。

1。2  介孔硅基分子筛

以SBA-15和MCM-41为代表的介孔分子筛的出现震惊了工业界和科学界。MCM-41分子筛是具有均一孔径的长程有序介孔材料，孔道呈六方有序排列、大小均匀、孔径可在2～10 nm 范围内连续调节，具有比表面积大、吸附容量高、均一的介孔孔道等特点，在渣油催化裂化、重油加氢、润滑油加氢、烷基化、烯烃聚合、CO2/CH4分离等催化领域和石油化工分离中具有较高的潜在应用价值。