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2.2.2 Fe3O4@SiO2@Cu2O用量对苯胺降解的影响 8
2.2.3 O3浓度对苯胺降解的影响 8
2.3 Fe3O4@SiO2@Cu2O活化O3降解苯胺过程中自由基的验证 9
2.3.1 •OH的验证 9
2.3.2 O2•-的验证 10
3 结论 10
致谢 11
参考文献 11
Fe3O4@SiO2@Cu2O磁性纳米材料的制备
引言 苯胺是一种广泛应用于染料、香料、医药、农药、军工和橡胶硫化等行业的有机化工原料和化工产品[1]。苯胺类化合物有很强的毒性，对生物有 “三致”作用，所以如果不经有效处理就直接排放，将会对周围环境产生严重污染，一旦进入人体，将造成人体组织缺氧，引起中枢神经系统、心血管系统和其他脏器的损害[2, 3]。
近年来，臭氧氧化技术由于其强氧化性、无二次污染等特点而被应用于饮用水消毒以及污水中有机污染物的氧化去除[4]。虽然臭氧有很强的氧化性，但因其具有极高的选择性，使得它在水处理过程中对难降解物质的去除率低，很难彻底去除水中的TOC和COD，矿化率较低。因此，如何增强臭氧的氧化效率，提高臭氧的利用率一直是人们关注的热点。目前，人们研究主要集中的方向是催化臭氧化技术。催化臭氧化技术是指利用反应过程中产生具有强氧化性的自由基，尤其是羟基自由基，能够很好地氧化分解有机物，从而达到增强臭氧的氧化效率，更好去除水中有机污染物的目的。催化臭氧化技术根据使用的催化剂不同可以分为两类，即均相催化臭氧化技术以及非均相催化臭氧化技术。均相催化臭氧化技术使用的催化剂一般为过渡金属离子，例如Fe(II)、Fe(III)、Mn(II)、Co(II)、Ni(II)、Cd(II)、Cu(II)、Ag(I)、Cr(III)、Zn(II)等[5]。与均相催化臭氧化技术相比，非均相催化技术具有催化剂容易制备，方便回收，水处理成本较低，催化活性高等优点，日益受到研究者的关注，成为当前研究的热点。对于非均相金属催化臭氧化反应，以负载在载体上的金属或金属氧化物为催化剂的居多，有些过渡金属的氧化物由于缺失一些离子而形成特定的活性中心，这些活性中心在催化反应过程中起重要的作用。一些金属氧化物作为催化剂已经被广泛地应用到催化臭氧化中，如MnO2、Al2O3、CoO、CuO、SnO2等[6-9]。Yang等[10]人采用TiO2作为催化剂催化臭氧氧化硝基苯取得了良好的去除效果，并通过电子顺磁共振(EPR)技术鉴定了O3/TiO2体系中•OH的生成，证明TiO2催化臭氧反应遵循自由基生成机理。Wang等[11]制备出具有磁性的Ce/SiO2@Fe3O4，La/SiO2@Fe3O4和Pr/SiO2@Fe3O4催化臭氧化降解邻苯二甲酸二乙酯，TOC的去除率分别为49.8％、57.2％和62.3％；催化剂不仅具有磁性易于分离，而且具有低的金属浸出率，稳定的催化性能，3次重复使用后仍有良好的催化效果。之前有实验发现Cu2O能够很好地活化O3降解污染物[12]，但是，有关于Cu2O和磁性材料结合共同活化O3降解有机物方面的研究很少见。因此，本课题通过合成Fe3O4@SiO2@Cu2O磁性纳米材料来催化O3降解苯胺。
为了明确Fe3O4@SiO2@Cu2O与O3的相互作用机理，本文中研究了实验条件包括Fe3O4@SiO2@Cu2O用量、臭氧浓度，溶液初始pH等因素对催化反应的影响，并通过向体系中外加自由基抑制剂推测体系中存在的自由基类型，综合这些实验结果最终探讨了Fe3O4@SiO2@Cu2O与O3相互反应途径，希望可以为Fe3O4@SiO2@Cu2O催化O3这一异相催化臭氧化技术在环境治理中的应用提供重要的科学依据和理论基础。
1 材料与方法
1.1 实验原料及仪器