不同结构的硅基分子筛对催化氧化二甲氧基甲烷合成碳酸二甲酯的催化作用

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摘要：利用水热法合成MCM-41，MCM-48，SBA-15介孔分子筛。通过XRD对所合成的介孔分子筛的结构进行确认，并将合成的介孔分子筛作为催化剂，对催化氧化DMM合成DMC的催化活性进行评价。研究结果表明：纯硅型介孔分子筛MCM-41，MCM-48，SBA-15对催化氧化DMM合成DMC几乎没有催化活性。而在介孔材料和引发剂NHPI共存的情况下具有一定的催化活性，但是催化活性较低。说明Cu物种是催化氧化DMM合成DMC反应体系中必需的活性组分。48740

毕业论文关键词：碳酸二甲酯；二甲氧基甲烷；MCM-41；MCM-48；SBA-15

The Catalysis of Silicon-based Molecular Sieves with Different Structures Catalyzing Oxidation of Dimethoxy Methane to Dimethyl Carbonate

Abstract: MCM-41, MCM-48, SBA-15 mesoporous molecular sieve was prepared by hydrothermal synthesis. The structure of samples were characterized by X-ray powder diffraction (XRD), and the catalytic activity of prepared catalysts in the synthesis of DMC by selective oxidation DMM was evaluated. The results showed that: pure silicon mesoporous molecular sieve MCM-41, MCM-48 and SBA-15 almost had no catalytic activity. While when prepared catalysts and initiator NHPI were coexisted, they had a certain catalytic activity, but the catalytic activity is relatively low, which indicatesd that Cu species was effective active components in synthesis of DMC by selective oxidation DMM.

Key Words: Dimethyl carbonate; Dimethoxy methane; MCM-41; MCM-48; SBA-15

摘要 1

引言 1

1 实验部分 2

1.1 仪器与试剂 2

1.2 实验步骤 3

1.3 催化剂的XRD表征 4

2 结果与讨论 5

2.1 催化剂结构分析 5

2.2 分析方法 6

2.3 纯硅介孔分子筛对催化氧化DMM合成DMC的影响 7

3 结论 8

参考文献 8

致谢 11

不同结构的硅基分子筛对催化氧化二甲氧基甲烷合成碳酸二甲酯的催化作用引言

碳酸二甲酯（Dimethyl carbonate，DMC）常温下具有类似水的物理性质，是一种无色透明的略有芳香气，稍微甜，低毒，无腐蚀性的可燃性油状液体，微溶于水几乎溶于所有的有机溶剂[1]，所以是近几年来受到国内外特别关注的环保型绿色化工原料。由于DMC分子结构中含有多种官能团，如甲基、甲氧基、甲氧基羰基等，所以它的化学性质很活泼，具有很好的反应活性[2]。DMC有望在诸多领域全面代替光气体作羰基化试剂；代替有毒的硫酸二甲酯作甲基化试剂[3]；代替氯甲烷及氯甲酸甲酯等剧毒或致癌物作反应原料，生成各种重要的化工产品[4]；还可以避免设备的腐蚀和环境污染等问题。另一方面，碳酸二甲酯可以作为原料制备多种高附加值的精细化学品，在药物、食品增香剂、合成高分子材料、润滑油添加剂等方面获得广泛的应用[5]，同时它还是一种新型的汽油添加剂、绿色溶剂、燃料添加剂[6,7]。DMC是一种绿色有机合成中间体[8]，它将会对我国的煤化工，油化工、甲醇化工等工业的发展起到巨大的推动作用。利用DMC的特点，将其作为合成中间体所开发出来的绿色化工产品对市场有着巨大的吸引力[9]，因此近年来合成DMC的研究备受关注，使其正向着合成方法简单、无毒、无污染的方向发展[10]。