6

2。2。2 分布沉淀法 6

2。3 催化剂表征 6

2。4 催化活性测试 7

3 结果 8

3。1 催化剂的活性评价 8

3。2 催化剂的稳定性评价 9

3。3 ZrO2负载量的影响 10

3。4 两种催化剂的TEM图像 11

3。5 甲醇/水-TPD分析 12

3。6 原位漫反射红外光谱的测定 14

3。7 拉曼光谱的测定 15

4 讨论 17

5 结论 19

致谢 20

参考文献 21

1 绪论

1。1 氢气的来源及性质

在25℃和一个标准大气压的条件下,氢气的物理状态是气体,并且没有味道,没有颜色,但是十分容易燃烧。根据全部已经知道的气体,氢气的密度是最小的,而且氢气的质量也十分小,当压强为101。325kPa并且温度为273。15K时,氢气的密度是0。0899 g/L。氢气是相对分子质量最小的物质,在反应中主要承担还原剂的角色。

早在16世纪初的时候,人们就开始制备氢气(H2)了,当时是让金属与强酸反应,由此产生氢气。论文网

现在工业上制备氢气,通常不采用电解水的方法来制得,因为这个过程需要耗费大量的能量,所以工厂通常用水煤气或者天然气当作原料来制备氢气。

1。2 甲醇水蒸气重整制氢的研究进展情况

1。2。1 甲醇制备氢气

1。2。2 反应机理研究

1。2。3 甲醇水蒸气重整制氢的热力学研究进展

1。2。4 甲醇水蒸气重整制氢反应的催化剂研究

1。3 Cu/ZrO2催化剂制备方法

想要得到Cu/ZrO2,其中比较常见的铜源有以下几种,分别是氯化铜、硝酸铜、乙酸铜,比较常见的锆源有异丙醇锆、硫酸锆、氧氯化锆、和硝酸氧锆等,一般情况下,可以通过共沉淀法、浸渍法、沉积沉淀法、溶胶-凝胶法和微乳液法等来得到所需要的催化剂[3]。

1。3。1 共沉淀法

共沉淀法就是同时将铜盐与锆盐溶液混合均匀,在沉淀剂的作用下进行共沉淀[2]。接着把沉淀通过老化、洗涤、抽滤、干燥、焙烧和还原等步骤得到所需要的催化剂。一般情况下,实验所使用的沉淀剂有以下这些,分别是碳酸氢铵、一水合氨、碳酸氢钠、碳酸钠和氢氧化钠等。

对于加料方法的差异,共沉淀法具有以下3种方法,分别是并流法、顺加法和反加法, 并流法就是把沉淀剂和铜盐与锆盐的混合溶液同时滴入到蒸馏水中,顺加法就是把沉淀剂加入到铜盐与锆盐混合溶液中;相反,反加法就是把铜盐与锆盐混合溶液加入到沉淀剂中 [2]。在一般条件时,三种方式所得到催化剂的作用好坏为并流法>反加法>顺加法。

这种方法的优势是能够使催化剂的组成部分达到纳米级别的颗粒大小和分子级别的匀称混合水平,因此可以增强活性组分之间的相互影响,对于这种方法,想要使得到的催化剂具有较高活性,十分重要的步骤即是要严格把握共沉淀的发生前提,其中起着至关重要的影响条件有这些,分别是酸碱度的大小、焙烧温度、老化的温度和时间、沉淀的方法和温度、沉淀剂的种类和它的用量、起始盐的种类及母液浓度等[2]。

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