强场超快过程中的“自探测"现象[1]
对于等离子体增强激光场中的高次谐波也受到了较为广泛的研究。2008年,Kim等人[15]的实验证明,表面等离子共振也许可以将弱输入电场放大20dB以上,进而扩展谐波截止。这超过了激光在惰性气体中产生高次谐波的阈值强度。然而,Sivis等人[16]研究了暴露在气体中的纳米结构的极紫外辐射,他们只观察到中性和离子化气体原子的谱线发射,而不是高次谐波。随后,Kim等人[17]声称可以从所使用的纳米结构的耐久性问题推断出主要原因。这些等离子增强场可以从感应电荷模型的角度来理解。根据这个模型,金属纳米结构中的自由电荷分布首先被输入场改变,自由电荷大多分布在部分区域。随后,重新分布的自由电荷会在纳米结构附近激发感应电场,因此,激光场被重新分布的自由电荷增强;这种重新分布在很大程度上取决于该金属纳米结构的几何形状和输入脉冲场强的方向[18]。最近,提出了几种用等离子增强场产生高次谐波的理论方法。例如,Husakou等人[19]基于修正的Lewenstein模型,系统地研究了等离子增强场,他们证明了场强可以实现大约三个数量级的增强[15]。Ciappina等人[20,21]通过限制等离子纳米结构中电子的运动研究了高次谐波的增强,详细分析了截止的延伸。此外,Yavuz等人[22]在单一的四个光学周期等离子增强场中获得了130阿秒的脉冲。迄今,已提出许多不同几何形状的金属纳米结构(如图1-6所示),如等离子天线,金属波导,纳米颗粒,以及金属纳米尖端等,来实现等离子增强场[18]。
示意图(a)为领结状纳米等离子体天线,示意图(b)为金属纳米尖端[18]
另外,许多工作都集中于研究原子在空间非均匀激光场中高次谐波的产生。J.A. Pérez-Hernández[23]成功地扩展了截止,使其远远超出了通常的半经典极限。他们提出的使用时间上合成的,空间非均匀强激光场来在氦中产生高次谐波的数值模拟方案被证明能够产生超越碳K边缘的相干紫外线光子。实际上,根据不同的金属纳米结构的形状,所述非均匀激光场可分为对称空间非均匀激光场(SSNLF)和非对称空间非均匀激光场(ASNLF)。非均匀场的空间对称性大大影响电子波包的运动,进而影响谐波发射。例如,在非对称空间非均匀激光场中,会发射奇次和偶次谐波,这与对称空间非均匀激光场中只发射奇次谐波的情况不同[18]。到目前为止,关注的焦点大多集中在原子与非均匀空间激光场的相互作用。而关注分子(如H2+)与非均匀空间激光领域相互作用的较少。由于多中心和核运动的影响,分子与超短强激光脉冲的相互作用更加复杂。Lein在理论上证明谐波在一个分子中的转换效率近似正比于核自相关函数的平方。另一个重要的现象是谐波频谱的出现的“最小值”,被认为是双中心干涉的结果。Lein等人第一次在理论上预测了H2+谐波频谱的最小值[24,25]。
实际上,对于单个分子,没有测量其三文结构的非常有效的方法。科学家想要得到的最终目标是实时读取分子的结构。分子结构的实时读取是研究光化学反应和分子动力学最直接的方法。虽然电子衍射和超快X-射线衍射是跟踪分子的结构中最常用的方法,但上述的最小值也是测量分子的结构的潜在方法。利用电离电子的回碰作为探针已被证明能够有效测量量子核动力学[26-28]。由于它的潜在价值,最小值的产生机制,吸引了大量的关注。Bandrauk给出了系统的看法[29]。J.M. Rost表明了价轨道的对称性对最小的位置的影响[30]。Peixiang Lu表明,与相同核的情况相比,在异核双原子分子情况下的最小值的位置被移动到较低的谐波次数。它们将移位归因于附加相移[31]。Lars Bojer Madsen等研究了畸变场轨道高次谐波的产生[32]。Lars Bojer Madsen表明,激发态和基态之间的干扰会影响最小值的位置[33]。前面的讨论主要是针对小核间距的分子。大R(核间距)的情况下,详细调查仍然缺乏。据我了解,只有Y. J. Chen做过关于大核间距分子高次谐波最小值的研究[34]。他们发现,不同的重组电子轨迹之间的干扰影响最小值的位置,这导致了该位置对激光参数的灵敏度。
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