一氧化碳的低温氧化在空气净化器、CO气体传感器、循环CO 激光器、CO防毒面具以及密闭系统内CO 的消除、燃料电池中富氢气氛下CO 的选择性消除等各个方面具有较高的实用价值[8-9],一氧化碳的低温(<100℃)消除在许多方面都有重要的使用价值,在二氧化碳中激光器中气体的纯化,一氧化碳气体探测器材料,呼吸用气体净化装置,烟草降害以及封闭体系(如:飞机,潜艇,航天器等)中微量一氧化碳的消除方面都有重要的应用前景[10]。地下矿井的过滤式自救器和消防自救呼吸器也有研究,可见CO的低温氧化涉及工业、军事、环保以及人类生活的多方面.因此实现低温下CO氧化成为多年来催化研究的热点问题之一。81448

现如今,国内外对四氧化三钴用于在低温下催化氧化一氧化碳的研究还有很多的,查资料就会有如下发现。主要是两个方面,一方面就是实用性很强的,致力于研究催化剂催化汽车尾气,降低汽车排放。一方面就是实用性稍微少一些的最近几年,二氧化锆修饰的钴基催化剂是一种有活性和选择性的催化剂,它优先氧化一氧化碳的氧,二氧化锆修饰钴基制备出来的催化剂对一氧化碳优先氧化是高于二氧化锆修饰氧化铜或者氧化亚铁制备出的催化剂。四氧化三钴要进一步提高对一氧化碳的催化活性通常是通过CeO2,SiO2,TiO2和氧化铁等支持或者促进的。也有研究发现,二氧化锆修饰四氧化三钴催化剂在让一氧化碳优先氧化时显示出较高的催化活性。[20]它同时比CeO2, SiO2, Al2O3, 和TiO2修饰四氧化三钴的催化剂更具有高的钴分散体和更多的暴露部位进行CO吸附。Co3O4 / ZrO2比Co3O4负载在TiO2,Al2O3和氧化镁显示出更高的甲烷燃烧活性。[11]论文网

ZrO2凭借其酸性,碱性,氧化性和还原性等通用性能而被广泛应用于甲醇合成催化剂,甲醇蒸汽重整和低温催化CO氧化,低温催化一氧化碳氧化就是我研究需要的重点。二氧化锆修饰四氧化三钴的催化剂不仅支撑和分散金属部件,也通过与金属组分形成强力的相互作用促进催化性能,可以促进金属和ZrO2之间的物质溢出以及通过成型稳定金属成分的活性部位氧空位。此外,还有研究发现水分子强烈吸附在ZrO2的表面上容易解离产生H2,而吸附在Co3O4上的水不能分解H2。[12]正如我们知道的,吸附水并且形成的碳酸盐物质可导致失活Co3O4用于CO氧化,因此在Co3O4中引入ZrO2可能是抑制其失活的有效方法。在当前工作中,三种类型的Co3O4催化剂,其中通过浸渍,分级沉淀引入ZrO2和共沉淀法引入,以及不同的相互作用由于氧化锆之间的不同分散体而形成和Co3O4,为低温催化剂CO制备氧化。研究还发现ZrO2及其引入方法对催化剂催化氧化一氧化碳的催化性能有显著的影响。 在物理化学性质的基础上,表面物种和CO的吸附能力,二氧化锆修饰四氧化三钴对一氧化碳的催化活性被调查。除此之外,二氧化锆对四氧化三钴的催化稳定性的影响也是被讨论的。

现在制作四氧化三钴已经不是什么难事,也进展到利用不同的方法都能合成该催化剂的熟练程度,比如:沉淀合成法、形貌可控合成法还有燃烧合成法各自合成三种不同的Co3O4催化剂,并且不同方法制备出来的催化剂并不相同,可以自己根据对不同活性成分的要求,确定使用不同的方法。在三甲双酮渡金属氧化物实验中,四氧化三钴可以代替贵金属,它对低温下催化氧化一氧化碳表现出高活性,这是因为它身上有很多优点,在它的结构中,有一个低Co-O键能,对CO的高吸附能力,最关键的是他居然具有活化氧的完美能力。这是催化氧化一氧化碳中很关键的点。过去几十年中,各种不同性质形态的四氧化三钴材料,例如:纳米管,纳米球,介孔结构,已经研究出不同的预处理方法去获得它们。也显示出其催化表现强弱取决于暴露的在空气中的面以及形态。这个试验和理论结果指出氧活性在整个试验过程中扮演着一个很重要的角色。四氧化三钴的表面和氧空穴是CO氧化的关键活性位点,因此,在不同环境下,[13]像是在四氧化三钴表面掺杂原子等提供不同环境,通过这种预处理调整表面氧空穴的数量是增加一氧化碳氧化性能的有用方法。但是不尽如人意的是,四氧化三钴对表面有碳酸盐物质和进样材料气体的水浓度,即气体湿度是非常敏感的,所以很容易失去它作为催化剂该有的活性,这意味着会抑制氧激活。因此,要进一步提高催化能力掺入杂原子是一条必要途径。

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