1.3.3  选择性催化氧化法(SCO)

选择性催化氧化法(SCO)是将烟气中的NO氧化为NO2,当NOx中的x>1.5时,用石灰、NaOH、Na2CO3 和氨水等湿法脱硫的吸收剂来进行吸收,可实现湿法一步脱硫脱氮[12]。若能达到同时脱硫脱氮的目的,SCO将是烟气中硫、氮同时脱除最具竞争力的技术。用吸收剂吸收NO2的技术已成熟,目前SCO的难点和重点在于如何有效的将NO催化氧化为NO2。已研究过的选择催化氧化NO的催化剂主要有分子筛、活性炭、过渡金属氧化物和负载型贵金属催化剂等[13]。当NOx氧化度(NO2占NOx的体积分数)达到50%-60%时,吸收剂对NOx的吸收效率最高,因为烟气中NO2浓度较低,为了有效地吸收NOx,需将烟气中的NO尽可能地地氧化为NO2[14]。

由上述分析可见,在这三种方法中催化氧化法(SCO)在经济上是最具前途的。因此,为了在工业上实现脱出氮氧化物,选择性催化氧化技术广受关注[15]。

1.4  铈锆固溶体催化剂的引入

1.4.1  选择铈锆固溶体作为催化剂主体的原因

有文献报道[23],Ce由于有Ce3+与Ce4+两种价态,可以通过两者之间的转换来实现释放和储存氧,是一种优良的助剂。Zr取代部分Ce可以稳定CeO2立方萤石结构,提高催化剂的稳定性,使催化剂的抗烧结能力提高[24],与纯CeO2相比,添加适量Zr4+形成的CexZr1-xO2固溶体可以提高OSC和热稳定性,降低Ce4+的还原活化能和体相的起始还原温度,还可以降低Ce的用量。由于Zr4+的有效离子半径(0.084 nm)比Ce4+(0.087 nm)要小,可渗入到CeO2的晶格中形成铈锆氧化物固溶体,同时造成晶格缺陷,因此,即使在比表面积较小的情况下,也可以由体相提供氧来参与反应,从而不会在很大程度上使催化剂失活[25]。和纯的CeO2相比,CexZr1-xO2表现出良好的氧化还原性能和储氧性能、热稳定性以及优异的低温催化性能[26]。CexZr1-xO2已经成为新一代TWC的关键材料[27]。鉴于CexZr1-xO2的优良性质,本课题用其作为载体制备催化剂研究催化氧化NO的性质。文献综述

1.5  本课题的研究思路与主要内容

1.5.1  课题研究的主要内容

本研究以固定源烟气中氮氧化物净化为研究背景,研究Cr-基负载在铈锆固溶体上得到的催化剂的催化氧化性质。在Krishna K等[28]的研究中提到,CeO2具有很强的储氧能力和氧化还原能力,可通过 Ce4+和 Ce3+之间的转化来实现氧的储存和释放,增加催化剂表面的氧流动性,能促进NO氧化为NO2[29]。铈锆固溶体的纯度、晶相、还原性能和储氧量与制备方法有直接的关系。另外已有研究[30]表明:负载型金属氧化物中催化氧化NO活性排在前几位的为Mn、Cr、Co基催化剂,Mn基和Co基催化剂虽然氧化活性很高,但易被硫酸盐化,且失活后活性无法恢复;Cr基催化剂具有催化氧化NO高活性、较强的SCO和SCR活性、良好的抗硫性能及较强的抗毒性能,不失为催化处理NO的合适选择。因此在本研究,选用Cr作为活性基团,以对苯二甲酸为沉淀剂合成铈锆固溶体,采用浸渍法将Cr负载在铈锆固溶体上得到具有良好NO氧化效果的催化剂。选用对苯二甲酸为沉淀剂是因为它的结构比较规整,它属于芳香羧酸类,易于在煅烧中被烧掉,因此用对苯二甲酸对CexZr1-xO2的结构进行优化,可使其具有多孔结构,增加其孔容积及比表面积。因为浸渍法是使用载体材料现有的外型和尺寸,可以省去了成型过程;另外浸渍法负载的组分全部分布在载体表面,用量较少利用率较高,这对贵稀材料尤为重要,所以在课题研究中采用浸渍法在制备好的CexZr1-xO2上负载Cr制备催化剂。论文网

1.5.2  课题研究的思路

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